研究背景及成果
 

　　傳統(tǒng)光伏器件受限于晶體材料的帶隙，其光電能量轉(zhuǎn)換效率存在理論上限(即SQ極限)。近年來研究發(fā)現(xiàn)，在非中心對稱的晶體材料中普遍存在著被稱為體光伏效應(yīng)的非線性光學(xué)現(xiàn)象，即單一組分的晶體材料能在無外場及無空間不均勻性的條件下自發(fā)地導(dǎo)致光生電子與空穴分離，從而產(chǎn)生光電流。因其不受晶體材料帶隙的限制，有望打破SQ極限，提高光伏器件的能量轉(zhuǎn)換效率，并獲得超過材料帶隙的光生電壓。
 

　　目前，體光伏效應(yīng)的研究主要集中在三維鐵電晶體中，包括BiFeO3、PbTiO3等。然而，利用體光伏效應(yīng)產(chǎn)生的光電流通常較小，為10-10安培量級。近期的理論研究指出，低維材料體系中存在的高電子態(tài)密度及能帶貝里相相關(guān)的移位電流是其中的關(guān)鍵。但是，關(guān)于體系維度和樣品厚度之間的關(guān)系，以及維度的過渡如何影響體光伏效應(yīng)等，目前尚未有一個非常清楚的圖像。
 

　　有鑒于此，中國科技大學(xué)曾華凌教授課題組在二維范德華層狀鐵電材料CuInP2S6中開展了體光伏效應(yīng)的研究，在無外加偏壓條件下觀察到了顯著的自發(fā)光電流現(xiàn)象。并利用外電場、入射光場以及溫度場等多種外場手段，實(shí)現(xiàn)了對體光伏強(qiáng)度的調(diào)控，證明二維鐵電極化是體光伏增強(qiáng)效應(yīng)的主要物理機(jī)制。此外，通過改變二維鐵電層的厚度，他們非常清晰地演示了體光伏效應(yīng)的維度過渡過程，并發(fā)現(xiàn)基于二維鐵電材料的體光伏輸出電流密度介于一維和三維體光伏材料之間，這一研究成果暗示了材料維度是發(fā)展高效體光伏器件的關(guān)鍵因素之一。這些結(jié)果為理解空間反演對稱破缺體系中電極化主導(dǎo)的光電轉(zhuǎn)換機(jī)制提供了重要的實(shí)驗(yàn)證據(jù)。相關(guān)論文Enhanced bulk photovoltaic effect in two-dimensional ferroelectric CuInP2S6已在Nature Communications上發(fā)表。
 

 

實(shí)驗(yàn)過程
 

　　在前述背景下，中國科技大學(xué)曾華凌教授課題組基于層狀鐵電材料原子級厚度和層間弱范德華力相互作用的特點(diǎn)，結(jié)合石墨烯與少層CuInP2S6構(gòu)筑了垂直異質(zhì)結(jié)構(gòu)，在無外加偏壓條件下測量異質(zhì)結(jié)器件的光電流。具體實(shí)驗(yàn)步驟如下：
 

　　01
 

　　首先通過機(jī)械剝離方式獲得薄層的CuInP2S6和石墨烯，利用HORIBA HR Evolution和AFM確認(rèn)樣品厚度及鐵電性，再將CuInP2S6和石墨烯堆疊構(gòu)建異質(zhì)結(jié)器件；
 

　　02
 

　　使用不同功率激發(fā)光照射器件，并使用源表對器件進(jìn)行電學(xué)I-V測試，研究體光伏效應(yīng)與激發(fā)光功率的關(guān)系；
 

　　03
 

　　保持一定激發(fā)光功率，改變激發(fā)光照射區(qū)域，在無外加偏壓條件下對器件進(jìn)行光電流成像；
 

　　04
 

　　通過外加極化電壓改變CuInP2S6鐵電極性方向，并進(jìn)行I-V測試，獲得短路電流與極化電壓的關(guān)系，研究CuInP2S6鐵電性對體光伏效應(yīng)的影響；
 

　　05
 

　　制備不同厚度的CuInP2S6并構(gòu)建器件，利用AIST AFM精確測量其厚度，通過I-V測試探究體光伏效應(yīng)的維度過渡行為。
 

 

　　本研究中，厚度及鐵電性的研究是通過HORIBA LabRAM HR Evolution(升級配有AISTAFM)完成：
 

　　利用LabRAM HR Evolution探測CulnP2S6的拉曼特征峰，確定為CuInP2S6單晶，探測薄層石墨烯的拉曼特征峰，其中兩個特征峰強(qiáng)度G模式和2D模式比值約為2/3，確定為雙層石墨烯。
 

　　進(jìn)一步利用AFM精確測量CulnP2S6厚度，在實(shí)驗(yàn)中通過改變CuInP2S6厚度探究體光伏效應(yīng)的維度過渡效應(yīng)。
 

　　通過AISTAFM對薄層 CulnP2S6 進(jìn)行PFM測試，得到的壓電響應(yīng)具有回滯，確認(rèn)CuInP2S6 的二維鐵電性。
 

 

　　“二維材料的拉曼光譜包含豐富信息，一些二維材料通過LabRAM HR Evolution測試?yán)庾V就能大致判斷其厚度，這樣方便快捷，如果需要精確測量厚度，利用HORIBA AFM能夠比較快速地進(jìn)行測量。”
 

 

 

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　　課題組介紹
 

　　曾華凌課題組，主要研究方向是低維物理系統(tǒng)中新奇物理現(xiàn)象的實(shí)驗(yàn)探索，包括：低維材料中的電子態(tài)結(jié)構(gòu)研究及量子態(tài)調(diào)控；新型二維半導(dǎo)體的探索及光電性質(zhì)研究；基于NV色心光磁共振譜的量子測量；納米光學(xué)等。
 

　　曾華凌，2011年于香港大學(xué)獲博士學(xué)位，2015年入選國家創(chuàng)新人才計(jì)劃青年項(xiàng)目，現(xiàn)為中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)微尺度物質(zhì)科學(xué)研究中心教授、博士生導(dǎo)師。主要從事實(shí)驗(yàn)?zāi)蹜B(tài)物理領(lǐng)域研究，長期致力于低維物理系統(tǒng)中新奇光電現(xiàn)象的探索，在新型二維半導(dǎo)體中實(shí)現(xiàn)電子的谷極化，揭示了電子的谷自由度。近年來，主要研究方向?yàn)槎S材料體系中的激子效應(yīng)、二維鐵電物性以及量子態(tài)的光學(xué)和電學(xué)調(diào)控等，以期發(fā)現(xiàn)具有實(shí)際應(yīng)用價值的新型功能材料和結(jié)構(gòu)。在 Science、NatureNanotechnology、PhysicalReview X、PhysicalReview Letters、PNAS、AdvancedMaterials、ACSNano、ChemicalSociety Reviews等國際重要學(xué)術(shù)期刊上發(fā)表多篇論文，共被SCI引用5000余次，其中，引用100余次以上的論文7篇，單篇引用最高達(dá)2800余次。