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01用戶前沿成果分享
文章:High Sulfur Loading and Capacity Retention in BilayerGarnet Sulfurized-Polyacrylonitrile/Lithium-Metal Batterieswith Gel Polymer Electrolytes
本文作者借助 Forge Nano ATHENA 原子層沉積系統(tǒng)包覆氧化鋅 ALD 涂層,通過流延成型法,不僅成功地加工出厚度能小于 90μm 的 LLZO 電解質(zhì),而且通過改造 LLZO 結(jié)構(gòu),能夠?qū)崿F(xiàn)非常高的鋰金屬的循環(huán)而不短路。相關(guān)論文發(fā)表在 Advanced Energy Materials 上。馬里蘭大學(xué)石昌民博士(現(xiàn)美國布朗大學(xué)博士后研究員)為該論文第一作者,Eric D.Wachsman 教授為論文通訊作者。
02文獻(xiàn)解讀
背景介紹
無機(jī)固態(tài)鋰硫(Li-S)電池是下一代能源存儲(chǔ)系統(tǒng),因?yàn)榱虻牡统杀竞透呃碚撃芰棵芏龋?600 Wh kg和2800 Wh L)以及陶瓷固態(tài)電解質(zhì)(SSEs)的不可燃性。在所有類型的 SSEs 中,硫化物電解質(zhì)和立方相鋰填充石榴石(LiLaZrO, LLZO)電解質(zhì)因其在室溫下的高離子導(dǎo)電性而被視為尤其有希望的候選者。與基于硫化物的 SSE 不同,LLZO 在化學(xué)上對(duì)鋰金屬更穩(wěn)定,并且在暴露于空氣和水分時(shí)不會(huì)產(chǎn)生有毒氣體,使其成為固態(tài) Li-S 電池中更可取的 SSE。
文章亮點(diǎn)
本文研究人員借助 Forge Nano 原子層沉積包覆設(shè)備,創(chuàng)建了一種創(chuàng)新的凝膠聚合物緩沖層來穩(wěn)定硫陰極/LLZO 界面。
采用薄雙層 LLZO(致密/多孔)結(jié)構(gòu)作為固態(tài)電解質(zhì),并將硫的負(fù)載量大幅提高到 5.2 mg cm,在室溫(22 °C)和無外加壓力的條件下,實(shí)現(xiàn)了穩(wěn)定的循環(huán),初始放電容量高達(dá) 1542 mAh g(放電電流密度為 0.87 mA cm),平均放電容量為 1218 mAh g(放電電流密度為 1.74 mA cm),在 265 次循環(huán)中的容量保持率為 80%。在高含硫量條件下實(shí)現(xiàn)這種穩(wěn)定性是開發(fā)潛在商業(yè)化石榴石鋰硫電池的重要一步。
結(jié)論
通過在 LLZO 之間添加原位形成的 GPE 層以修改硫正極/LLZO 界面,作者制造的電池展示了穩(wěn)定的表現(xiàn)和良好的能量密度。
對(duì)于2M GPE 電池,作者在0.87 mA cm放電時(shí)獲得了 1542 mAh g的高初始放電容量,對(duì)應(yīng)于能量密度 223 Wh kg和769 Wh L(電池#1)。此外,2M GPE電池(電池#3)在1.74 mA cm放電的265個(gè)循環(huán)中提供了平均放電容量1218 mAh g(80%容量保持)。這種出色的電化學(xué)性能主要是由于通過GPE 層穩(wěn)定的 SPAN正極/LLZO 界面。特別是,與1M GPE 中相比,2 和3M GPE中更傾向于 FSI 分解而不是溶劑分解。穩(wěn)定的硫正極/LLZO 界面可能是由于形成了一個(gè)緊密和一致的 CEI 涂層,該層保護(hù)了硫正極/LLZO 界面,并可能幫助緩解了由于硫正極體積膨脹產(chǎn)生的應(yīng)力/應(yīng)變。這種新的電池結(jié)構(gòu)所獲得的穩(wěn)定性和高性能為開發(fā)用于實(shí)際應(yīng)用的石榴石型固態(tài) Li-S 電池提供了有希望的途徑。
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